Le Dapnia est engagé depuis quelques années dans plusieurs programmes de recherche liés à la transmutation des déchets nucléaires, au déclassement des installations nucléaires ou, plus récemment, à la production de faisceaux de neutrons ou d’ions radioactifs. Son activité en neutronique se concentre sur trois axes : l’étude de la spallation, les mesures des sections efficaces de neutrons sur noyaux et la modélisation de systèmes nucléaires.

L’étude de la spallation

La spallation désigne l’ensemble des réactions induites par un nucléon (proton ou neutron) d’environ 1 GeV d’énergie cinétique sur un noyau. Dans ce domaine d’énergie, le nucléon perd une grande partie de son énergie initiale dans le noyau qui se retrouve alors dans un état très excité. Ce surcroît d’énergie est évacué par émission de particules ou, pour les noyaux lourds, par fission. La spallation joue un rôle essentiel dans les systèmes pilotés par accélérateur (accelerator driven systems). Dans ces systèmes, le nombre de neutrons, leur spectre en énergie ou encore les quantités de gaz produits dans la cible de spallation ou à l’interface cible-accélérateur, dépendent du processus fondamental de spallation. La radioactivité induite dans la cible est également due aux résidus de spallation.
Il est donc très important de prédire avec une bonne précision tous ces processus qui risquent d’endommager le module de spallation. Ceci repose sur une connaissance détaillée et une modélisation précise du processus élémentaire de spallation. Ces modèles doivent être ensuite introduits dans des codes de transport – programmes de simulation des trajectoires et du comportement de particules de haute énergie. Au-dessus de 200 MeV, le nombre de voies de sortie – les états finals possibles – dans les réactions de spallation devenant trop grand, il est impossible d’utiliser des bases de données de sections efficaces.
La spallation est modélisée comme un processus en deux étapes : la cascade intranucléaire (INC) au cours de laquelle l’énergie est dissipée par l’intermédiaire de collisions nucléon–nucléon ; puis les phases de désexcitation par évaporation de particules et/ou par fission. L’étude de la spallation au Dapnia a trois objectifs :
– comprendre la spallation de façon aussi complète que possible grâce à des mesures sur différentes cibles, du ⁵⁶Fe à l’²³⁸U, pour différentes voies de sortie : émission de neutrons, distributions isotopiques des résidus. En 2004 au GSI (Darmstadt), dans le cadre d’une collaboration internationale, l’expérience Spaladin mesurera simultanément la production de particules légères et de résidus par spallation du ⁵⁶Fe sur une cible de protons;
– développer des modèles de spallation en collaboration avec l’université de Liège pour la partie INC et avec le GSI pour la partie évaporation et fission (modèle ABLA) et les inclure dans les codes de transport tels que Lahet3 et MCNPX ;
– étudier l’impact de ces modèles de spallation sur les prédictions des codes de transports, comme les modifications de la composition chimique de la cible, le nombre de déplacements par atome dans la fenêtre d’entrée du module de spallation, etc.

Une partie des ces recherches a été réalisée dans le cadre du projet High and intermediate energy nuclear data for accelerator-driven systems (Hindas) du 5^e PCRD

Les mesures neutroniques à Gelina et au Cern

Les mesures neutroniques de grande précision connaissent ces dernières années un intérêt croissant en raison des programmes d’études liés au retraitement des déchets nucléaires et à la définition de nouvelles filières électronucléaires (cycle du thorium, systèmes hybrides, etc.) Les bases de données nucléaires concernant de nombreux isotopes sont souvent incomplètes ou de précision insuffisante. Les modèles nucléaires étant incapables de prédire de façon fiable les sections efficaces neutroniques sur un vaste domaine d’énergie allant du spectre thermique (une fraction d’eV) à quelques keV, des mesures directes s’avèrent indispensables. Un programme expérimental est mené par le Dapnia à Gelina (Geel, Belgique) et au Cern avec le dispositif n_TOF.

À Gelina, des mesures de section efficaces de capture neutronique et de transmission sur les isotopes de ⁹⁹Tc et de ²³⁷Np ont été réalisées. Les données concernant l’¹²⁹I sont en cours d’analyse. D’autres mesures sur le ¹⁰³Rh, à basse énergie, ont été faites récemment.
Le Dapnia s’est, par ailleurs, fortement engagé dans la construction de n_TOF au Cern. Les problèmes de bruit de fond radioactif, rencontrés au démarrage en 2001, sont résolus. En 2002 a débuté une campagne de prise de données dans le cadre d’un contrat européen (FP5). Le principal atout de n_TOF est de fournir des flux de neutrons très intenses dans un vaste domaine d’énergie permettant des mesures sur de faibles quantités d’échantillons stables ou radioactifs. L’équipe du Dapnia se consacre principalement aux expériences de capture neutronique. La figure 1 montre un exemple des résultats obtenus sur le ²³²Th entre 1 eV et 100 keV.

Mesures intégrales à l’ILL et sur Megapie

Des mesures de sections efficaces intégrées sont réalisées, depuis plusieurs années, au réacteur à haut flux de Grenoble (HFR de l’Institut Laue-Langevin) dans le cadre du projet mini-Inca. Ce programme, démarré en 1997, a pour but de mesurer directement les potentialités de transmutation d’échantillons d’actinides mineurs (Np, Am, Pu) sous des flux intenses de neutrons. De tels flux permettent d’analyser des échantillons de faible masse (inférieur à 100 g) sans perturber localement les conditions d’irradiation et d’étudier des isotopes de courte durée de vie (quelques heures). Ces données sont indispensables pour valider les méthodes de calculs et concevoir des systèmes capables d’incinérer les déchets nucléaires de grande radiotoxicité. Ces mesures de transmutation sont réalisées à l’aide de deux canaux expérimentaux.
– Le premier permet de réaliser, de manière automatique, des analyses par spectroscopie alpha et gamma d’échantillons préalablement exposés à des flux de 6•1014 n/s/cm².
– Le second, plus proche du cœur, donne accès à des flux de 2•10¹⁵ n/s/cm² jusqu’à des énergies de neutrons de 1 keV. Des microchambres à fission ont été spécialement développées par le Dapnia pour mesurer les flux neutroniques et les taux de transmutation en temps réel. Ces mesures peuvent être complétées par des spectrométries de masse après irradiation.
Parmi les nombreux résultats obtenus, citons les sections efficaces de capture de l’²⁴²Am, de l’²⁴³Am, du ²⁴²Pu et du ²⁰⁹Bi qui conduit à la formation du ²¹⁰Po, émetteur alpha volatil produit dans les cibles de spallation en plomb-bismuth.
L’expertise acquise sur mini-Inca a valu à l’équipe du Dapnia la responsabilité du développement des détecteurs de flux neutroniques et de taux d’incinération pour le projet européen de source de spallation Megapie (PSI, Suisse). Ces nouveaux détecteurs, des microchambres à fission utilisant un dépôt actif d’²³⁵U, résistent aux flux du HFR et donnent des valeurs absolues de 1,7•10¹⁵ n/s/cm², bien au-delà des conditions de fonctionnement habituelles. Un projet de chambre à double corps, ainsi que le recours à d’autres dépôts actifs comme de ²³⁷Np ou d’²⁴²Am, sont à l’étude ; les résultats préliminaires sont très encourageants.

Modélisation de systèmes complexes

Parallèlement à ces activités expérimentales, le Dapnia a développé ces dernières années des compétences en modélisation de systèmes nucléaires afin de caractériser les flux neutroniques dans des géométries complexes, et de calculer la radioactivité résiduelle des matériaux irradiés. Le domaine d’application est vaste, allant du déclassement d’installations nucléaires à la simulation de réacteurs de nouvelle génération.
Ces calculs utilisent des techniques de simulation en trois dimensions permettant de prendre en compte les spécifications (géométrie, infrastructure) des applications. En se fondant sur les bases de données nucléaires disponibles, ils simulent au cours du temps les interactions entre particules et noyaux et leur transport dans la matière. Ces simulations ont été récemment utilisées pour :
– caractériser les canaux expérimentaux du HFR dont les résultats ont été confirmés par l’expérience mini-Inca ;
– caractériser les conditions de fonctionnement des microchambres dans la cible de plomb-bismuth de Megapie ;
– modéliser un réacteur à haute température pour l’incinération de plutonium sous la forme de particules de 200 μm ;
– modéliser les réactions de photofission et leurs applications. Une collaboration étroite est engagée avec le LANL (Los Alamos, États-Unis) sur ces sujets ;
– le déclassement d’installations nucléaires en liaison avec le SDA ;
– optimiser la production de neutrons et les taux de fission pour les futures « usines » de faisceaux radioactifs (Spiral2 à Caen, projet européen Eurisol).
Ces exemples illustrent à merveille le potentiel d’application des recherches fondamentales, aussi bien expérimentales que théoriques, menées au Dapnia.