Les défis expérimentaux des réactions nucléaires sur le plutonium-241

Le CEA et le Centre Commun de Recherche de la Commission Européenne ont mis en commun leurs compétences pour mesurer les sections efficaces des réactions de capture et de fission induites par neutrons sur le plutonium-241. Cet isotope important pour la production d’énergie nucléaire est mal connu et de nouvelles mesures sont recommandées par l’Agence de l’OCDE pour l’Énergie Nucléaire. La phase expérimentale est un succès et les données sont en cours d’analyse.

Motivation

Le plutonium contribue à la production d’énergie dans les réacteurs nucléaires. En particulier en fin de cycle, à haut taux de combustion, c’est-à-dire lorsque la majeure partie de ²³⁵U a été consommée, la production d’énergie repose sur les deux principaux isotopes fissiles du plutonium (²³⁹Pu et ²⁴¹Pu). La quantité de plutonium disponible en fin de cycle dépend des sections efficaces des réactions de capture (soit, pour ²⁴¹Pu : n + ²⁴¹Pu -> ²⁴²Pu + g) et de fission (n + ²⁴¹Pu -> fragments de fission + g). La quantité finale de ²⁴¹Pu dans le combustible usé est également importante car le ²⁴¹Am produit par décroissance radioactive b- (²⁴¹Pu -> ²⁴¹Am + e^– + n) est un déchet radiotoxique problématique pour le retraitement.

Les sections efficaces du ²⁴¹Pu sont particulièrement mal connues en raison de difficultés inhérentes à son étude expérimentale. D’une part du fait de sa courte demi-vie (14 ans) qui induit une forte émission d’électrons générant un bruit de fond significatif lors des mesures. D’autre part en raison de la présence inévitable d’autres isotopes du plutonium à l’origine d’un intense rayonnement α (par exemple ²⁴⁰Pu -> ²³⁶U + a) qui va également générer un bruit de fond dans les détecteurs. En outre, le ²⁴¹Am issu de la décroissance du ²⁴¹Pu est à la fois un émetteur α et à l’origine de réactions de capture parasitant les mesures. Toutes ces difficultés font que la section efficace de capture du ²⁴¹Pu en particulier n’a été mesurée qu’une seule fois, par le laboratoire américain d’Oak Ridge [Weston], ce qui est plutôt rare pour un isotope de cette importance. L’Agence de l’OCDE pour l’Énergie Nucléaire recommande donc d’améliorer la précision des sections efficaces de capture et également de fission du ²⁴¹Pu [HPRL]. Pour répondre à ce besoin plusieurs défis devaient être relevés.

Les échantillons

Le premier défi consistait à fabriquer des échantillons de plutonium enrichi en ²⁴¹Pu (Figure 1). Le Centre Commun de Recherche de la Commission Européenne à Geel en Belgique (JRC-Geel) dispose d’un savoir-faire unique et de matériaux rares hérités de la production d’anciens échantillons, notamment une solution de plutonium enrichie en ²⁴¹Pu dans les années 70. Cette solution a été purifiée pour en retirer les éléments produits par décroissances radioactives successives, d’abord l’américium (²⁴¹Am), puis le neptunium (²³⁷Np) en collaboration avec le centre francilien de la division des applications militaires du CEA (DAM/DIF). Il a été possible de récupérer une douzaine de mg de plutonium, dont les mesures par spectrométrie de masse ont permis de révéler l’isotopie actuelle : ²³⁸Pu (0.1%), ²³⁹Pu (6%), ²⁴⁰Pu (23%), ²⁴¹Pu (54%), ²⁴²Pu (17%). Les échantillons ont ensuite été fabriqués par électrodéposition sur de fines feuilles d’aluminium et caractérisés par spectroscopie α pour déduire précisément leur masse.

Les détecteurs

Le second défi était le développement de détecteurs supportant un taux de comptage élevé. Le DPhN et le DEDIP (Irfu) en collaboration avec le SPhN (DAM/DIF) ont développé et testé des détecteurs capables de supporter le bruit de fond α et β important des échantillons. Dans ces derniers, l’activité β du ²⁴¹Pu est de l’ordre de 23 GBq, tandis que les principaux émetteurs α (²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu et ²⁴¹Am) des échantillons ont une activité totale de plus de 34 MBq. Le détecteur doit également disposer d’une bonne résolution en énergie pour permettre la séparation entre les signaux des fragments de la fission induite sur le ²⁴¹Pu et ceux du bruit de fond radioactif, en particulier les particules α. La solution adoptée est dans la continuité des travaux réalisés en collaboration avec DAM/DIF [Taïeb, Bacak]. Une chambre à fission multi-plateaux contenant plusieurs échantillons a permis de répartir le taux de comptage sur plusieurs voies électroniques équipées de préamplificateurs spécifiques minimisant la largeur des signaux et donc les empilements. Une contrainte supplémentaire est la compacité de cette chambre à fission qui doit prendre place au centre d’un calorimètre 4p à absorption totale (TAC) et servir à identifier les événements provenant des réactions de fission (voir le principe de la mesure dans le Fait Marquant correspondant [FM]). Trois chambres à fission ont été fabriquées par l’Irfu, la première pour les échantillons de plutonium (FICH-Pu241), la deuxième pour ceux d’uranium enrichis en ²³⁵U (FICH-U235) servant de référence pour la mesure de la section efficace de fission, et la dernière sans échantillons pour mesurer le bruit de fond des neutrons diffusés dans le calorimètre. Les chambres ont été testées au DEDIP, puis validées en condition d’usage, d’abord au CEA DAM/DIF avec un dépôt de ²⁵²Cf fissionnant spontanément, ensuite sous faisceau de neutron au JRC-Geel avec des échantillons de ²³⁵U (Figure 2).

La prise de données

Le troisième défi était de planifier et réaliser, dans une fenêtre de six mois pour minimiser la contamination en ²⁴¹Am, d’abord la fabrication des échantillons de plutonium et leur transport, puis l’enchaînement des campagnes expérimentales au CERN et au JRC-Geel.

La phase expérimentale est un succès. Les données collectées lors de la première mesure au CERN sur l’aire expérimentale 1 de n_TOF en utilisant le TAC (Figure 3) vont permettre de déterminer les sections efficaces de capture et de fission du ²⁴¹Pu, ainsi que les principales caractéristiques des photons γ émis lors de ces réactions. La mesure sur la deuxième aire expérimentale de n_TOF, qui dispose d’un flux de neutrons très élevé à plus basse énergie, va compléter la mesure de la section efficace de fission dans le domaine thermique. Quant à la mesure de la section efficace de fission réalisée auprès de GELINA au JRC-Geel, elle va permettre de consolider les résultats, et en particulier les incertitudes, en utilisant une source de neutrons différente.

Les données sont en cours d’analyse et les résultats seront discutés avec les physiciens du Service de physique des réacteurs et du cycle (DES/IRESNE) pour améliorer les données de ²⁴¹Pu utilisées dans les codes de simulations.

Ces mesures sont réalisées dans le cadre de la Collaboration n_TOF et de l’Accord de Collaboration CEA-JRC pour la sûreté nucléaire, avec le soutien du projet NACRE de NEEDS[1], et des projets européens APRENDE[2], EUFRAT[3] et EURO-LABS[4]. Une partie de ces travaux est réalisée dans le cadre de la thèse de doctorat de Aline Cahuzac, ingénieure de l’armement mise à disposition par le Ministère des Armées.

Contacts DPhN : E. Berthoumieux, A. Cahuzac, E. Dupont, F. Gunsing

Références

[Bacak] M. Bacak, et al., A compact fission detector for fission-tagging neutron capture experiments with radioactive fissile isotopes, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 969 (2020) 163981 ; https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.163981

[FM] Une chambre à fission pour cible active, 18 mai 2020, https://irfu.cea.fr/Phocea/Vie_des_labos/Ast/ast.php?t=fait_marquant&id_ast=4784

[HPRL] M. Salvatores et al., Uncertainty and target accuracy assessment for innovative systems using recent covariance data evaluations, WPEC Subgroup 26 Report, OECD/NEA (2008) ; HPRL request available at http://www.oecd-nea.org/hprl

[Taïeb] J. Taïeb, et al., A new fission chamber dedicated to Prompt Fission Neutron Spectra measurements, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 833 (2016) 1 ; https://doi.org/10.1016/j.nima.2016.06.137

[Weston] L.W. Weston and J.H. Todd, Neutron Capture and Fission Cross Sections of Plutonium-241, Nuclear Science & Engineering 65, 454 (1978) ; https://doi.org/10.13182/NSE78-A27176